干胶法合成Sn-Beta沸石及其糠醛转化性能
吴志杰* , 张敏, 蔡静, 刘萌, 窦涛
[中国石油大学(北京),重质油国家重点实验室 CNPC催化重点实验室,北京 102249]
Preparation and Properties of Sn-Beta Zeolite via Dry Gel -Conversion Method for Furfural Conversion
WU Zhi-jie* , ZHANG Min, CAI Jing, LIU Meng, DOU Tao
摘要 报道了一种无氟体系下利用干胶法合成的具有BEA拓扑结构的含Sn的Beta沸石(Sn-Beta沸石)的方法,并将其用于糠醛选择性转化成醇和酯的反应。采用FT-IR、吡啶红外、XRD、 XRF、 SEM和氮气吸附研究了Sn-Beta沸石的物性。结果表明:在相同投料Si/Sn比(Si/Sn=160)条件下,水热法制得沸石结晶度仅为干胶法制得沸石的40%,且干胶法所得沸石Si/Sn比为152,较水热法所得沸石Si/Sn比(176)低。在糠醛转化反应中,干胶法所得Sn-Beta沸石的转换频率(TOF值)为7.3 h-1 ,优于水热法合成的沸石(3.4 h-1 )。通过对比Sn-Beta沸石(骨架含Sn和Si)、 Sn-Al-Beta沸石(骨架含Sn、Al和Si)和Beta沸石(骨架含Si和Al)催化糠醛转化反应发现,干胶法合成的SnBeta沸石活性位主要以Lewis酸(L酸)为主,L酸和Br-nsted酸(B酸)数量的比值(L/B)为14.5,在糠醛转化反应中发生Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)还原反应将糠醛转化为糠醇;Beta沸石活性位为B酸和L酸,L/B比值为1.1,能直接将糠醛催化转化成当归内酯,且通过Sn的引入合成Sn-AlBeta沸石,L/B比值提高到2.4,糠醛转化TOF值由4.2 h-1 提高至5.4 h-1 。
关键词 :
沸石催化 ,
Sn-Beta 沸石 ,
干胶法 ,
糠醛 ,
合成 ,
还原反应
收稿日期: 2019-08-04
基金资助: 国家自然科学基金资助项目(U1662131)
作者简介 : 吴志杰(1982-),男,汉族,福建漳浦人,博士,副教授,博士生导师,主要从事工业催化研究。 E-mail: zhijiewu@cup.edu.cn
引用本文:
吴志杰, 张敏, 蔡静, 刘萌, 窦涛. 干胶法合成Sn-Beta沸石及其糠醛转化性能[J]. 合成化学, 2020, 28(1): 17-24.
WU Zhi-jie, ZHANG Min, CAI Jing, LIU Meng, DOU Tao. Preparation and Properties of Sn-Beta Zeolite via Dry Gel -Conversion Method for Furfural Conversion. Chinese Journal of Synthetic Chemistry, 2020, 28(1): 17-24.
链接本文:
http://www.hchxcioc.com/CN/DOI:10.15952/j.cnki.cjsc.1005-1511.19282 或 http://www.hchxcioc.com/CN/Y2020/V28/I1/17
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